西工大新聞網6月23日電（方漪蕓 趙穩)三明治是生活中常見的美食，兩片面包夾蔬菜、肉類、醬汁等食材，深受全世界上班族的喜愛。無獨有偶，在浩瀚的納米材料世界，有一種形似三明治的材料，叫二維碲化鉑（化學式為PtTe2）。其中，Te原子如三明治中面包一樣暴露于上下表面，Pt原子處在三明治中的夾心層。此外，面包層和夾心層的層內原子之間非常團結，通過牢固的化學鍵抱團取暖（Te-Te，Pt-Pt），打斷它們需要很多的能量。而面包層和夾心層的層間原子之間也有牽絆，由作用較弱的范德瓦爾斯力結合形成Pt-Te鍵。雖然結構稀松平常，但在催化世界，這個小小的材料可以發揮大大的用途！
首先，作為催化反應的活性主力軍，Pt原子若想在催化過程中大顯身手，那么處于夾心層的它們一定不能被面包層的Te原子牢牢牽著雙手！換言之，如果配位飽和了，那么非常可惜，這個在自然界儲量非常稀有、價格非常高昂的Pt原子將失去催化活性。所以，從催化反應的角度出發，不被Te原子束縛、自由自在的Pt原子數目越多，PtTe2材料的活性越高。其次，優化Pt活性位點對反應中間體的吸附能也是提高材料催化性能的主要手段。于是，研究者們花費了大量的力氣去暴露更多的低配位Pt原子，以期更高的催化活性。盡管在構建高活性二維Pt基催化劑方面已經取得了重要進展，但目前主要通過插層剝離、缺陷控制等手段暴露和調控Pt位點的幾何和電子結構，導致低配位Pt活性位點仍然沒有被充分暴露，且活性位點對反應中間體的吸附能有待進一步優化。因此，在納米世界，我們不能像掰開三明治那樣，直接移除面包層。所以，如何用一種簡單、溫和、普適的手段去高效激活二維Pt基范德華材料中面內活性位點仍然是一個挑戰。
基于此，近日，我校柔性電子研究院黃維院士團隊方漪蕓課題組與西安交通大學李鑫哲研究員課題組合作在國際頂級學術期刊Advanced Materials上發表了題為“Triggering Pt Active Sites in Basal Plane of Van der Waals PtTe2Materials by Amorphization Engineering for Hydrogen Evolution”的研究論文（西北工業大學為通訊單位，黃維院士和方漪蕓副教授為共同通訊作者，柔性電子研究院在讀博士研究生趙穩為第一作者）。該論文以原子結構精準的二維Pt基范德華晶體材料作為模型催化劑，利用熱處理策略將原子級厚度的二維晶體PtTe2納米片（c-PtTe2NSs）轉化為相應的氧摻雜非晶納米片（a-PtTe2NSs）。實驗和理論研究共同表明，熱處理過程中氧原子可破壞c-PtTe2NSs中Pt-Te共價鍵，從而引發面內Pt原子的重構及充分暴露。與此同時，O 2p軌道和Pt 5d軌道相互作用，可改變Pt活性位點d帶中心、費米能級附近態密度和電導率等屬性，從而優化Pt活性位點與活性氫中間體的吸附強度。在電催化析氫反應中，a-PtTe2NSs表現出低的起始電位（~0 mV）、過電位（14 mV@10 mA cm-2）、塔菲爾斜率（24.5 mV dec-1）和優異的穩定性（4萬次循環），顯著優于商用Pt/C催化劑。此外，該熱處理策略具有較好的普適性，可將原子級厚度二維PtTe和Pt3Te4范德華晶體材料無定形化。該研究結果對調控二維Pt基范德華材料的幾何和電子結構提供了有效手段，為研究活性位點微納結構與催化性能之間的構效關系提供了科學方法，為其它高效Pt電解水催化劑的發展奠定材料基礎和理論基礎。
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301593。
（審核：王凡華）
